微反應器設備內(nèi)能夠較好地消除傳質(zhì)限制，使化學反應和分離過程得到強化，因此，研究微尺度下氣 / 液體系的傳質(zhì)性能對于氣 / 液接觸過程的微型化研究具有重要意義。
圖1：兩相流量、MEA 濃度對氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響，
(a)，(b)并流通道；(c)，(d)T 形通道
圖1顯示了兩相流量對傳質(zhì)系數(shù)的影響?？梢钥闯?，當氣相流量固定時，生成階段傳質(zhì)系數(shù)隨兩相相比的升高而略微增大；同時當相比固定時，不同于氣泡運動階段，生成階段傳質(zhì)系數(shù)隨氣相流量的增大而顯著上升。產(chǎn)生這一結果的原因是，在氣泡的形成過程中，氣泡內(nèi)部的內(nèi)環(huán)流一部分由于受到氣/液兩相的相對剪切作用而產(chǎn)生，主要由兩相流量比控制；另一部分由本身的分散相氣體不斷向通道內(nèi)注入所引起，主要受分散相氣體流量的影響。因此，兩相相比和氣相流量的增大增強了氣泡內(nèi)的內(nèi)環(huán)流，強化了傳質(zhì)過程，提高了總傳質(zhì)系數(shù)。從圖中還可以看出，當流量和氣相中CO2體積分數(shù)等操作條件固定時，液相總傳質(zhì)系數(shù)基本不隨MEA濃度的升高而變化。
圖2：CO2 體積分數(shù)對氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響， (a)并流通道；(b)T 形通道
氣相中初始CO2體積分數(shù)對傳質(zhì)系數(shù)的影響如圖2所示，結果顯示液相總傳質(zhì)系數(shù)明顯隨初始CO2體積分數(shù)的升高而增大。產(chǎn)生這一結果的原因是，氣相中高的CO2濃度促進了氣膜側的傳質(zhì)過程。對于高濃度的氣體吸收過程，氣相中待吸收組分濃度的影響需要考慮進來，氣相膜傳質(zhì)系數(shù)可寫為：
其中δ為膜厚度，p/pn2m為漂流因子，可以看出氣相膜傳質(zhì)系數(shù)隨CO2濃度的升高而增大。從而，提高氣相中初始CO2體積分數(shù)減小了氣相的膜傳質(zhì)阻力，增大了氣泡生成階段的液相總傳質(zhì)系數(shù)。
并流通道內(nèi)氣泡生成階段液相總傳質(zhì)系數(shù)Kl在1.2×10−4～1.3×10−3m/s，T形通道內(nèi)Kl在1.1×10−4～1.3×10−3m/s范圍。氣泡生成階段的液相總傳質(zhì)系數(shù)呈現(xiàn)出與運動階段不盡相同的規(guī)律，主要依賴于兩相相比、氣相流量和氣相中CO2的體積分數(shù)，并隨著相比、氣相流量和CO2體積分數(shù)的升高而增大，與液相中吸收劑濃度關系不大，表現(xiàn)出傳質(zhì)過程由氣相膜傳質(zhì)阻力控制的特點。這一結果是由于在氣泡的生成階段，連續(xù)相相對流速較大，液相表面更新速率較快，同時在較短的生成時間內(nèi)大量CO2不斷補充進來使得氣泡內(nèi)濃度分布不均，導致氣膜厚度較大，傳質(zhì)阻力主要集中在氣膜內(nèi)。
圖3：T 形通道與并流通道內(nèi)氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的比較
不同的分散結構對氣泡生成階段傳質(zhì)系數(shù)的影響如圖3所示，結果顯示T形通道內(nèi)氣泡生成階段的傳質(zhì)系數(shù)略微高于并流通道。產(chǎn)生這一結果的原因是，同樣條件下，T形通道中連續(xù)相對分散相提供垂直方向的剪切力，剪切作用效率更高，一方面使得形成的氣泡分散尺寸減小、氣體擴散距離縮短，如圖4所示，另一方面促進了連續(xù)相中的吸收劑在氣泡表面的更新。同時，分散結構對氣泡形成過程中氣泡的內(nèi)部流場以及環(huán)繞氣泡的外部流場具有明顯的作用。由于并流通道具有的高度對稱結構使得氣泡內(nèi)部和外部流場也具有對稱性，而與此相對，T形通道中氣泡內(nèi)部和外部的內(nèi)環(huán)流流場具有高度不對稱性，局部強烈的內(nèi)環(huán)流在一定程度上有助于氣體組分擴散形成更均勻的濃度場，從而減小傳質(zhì)的膜層厚度和傳質(zhì)阻力。上述作用的共同結果使得T形通道內(nèi)氣泡生成階段的傳質(zhì)性能略高于并流通道。
圖4：并流通道與 T 形通道內(nèi)流場示意圖
由式(1)
式(1)
估算得到氣泡生成階段傳質(zhì)量占總傳質(zhì)量的比例，結果顯示并流通道內(nèi)氣泡生成階段傳質(zhì)貢獻量η在26%～50%范圍，T形通道內(nèi)η在25%～52%范圍。值得注意的是，氣泡的生成時間在2.5～5ms范圍，如圖5所示，而氣泡在通道內(nèi)流動的時間至少為生成時間的20倍以上。在如此短的氣泡形成時間內(nèi)，生成階段的傳質(zhì)量占總傳質(zhì)量的比例η依然超過25%。由此可見，氣泡生成階段的傳質(zhì)量較為顯著不可忽略，特別是考慮到極短的傳質(zhì)時間。然而在常規(guī)的傳質(zhì)設備內(nèi)，一般分散形成階段的傳質(zhì)貢獻量小于10%。微尺度下傳質(zhì)過程呈現(xiàn)出不同特點的原因是，氣泡分散尺寸的減小以及氣泡形成過程中內(nèi)部強烈的內(nèi)環(huán)流作用。
圖5：氣泡生成階段傳質(zhì)貢量與氣泡生成時間，(a)并流通道；(b)T 形通道
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參考文獻
駱廣生，呂陽成，王凱，張吉松等，《微化工技術》化學工業(yè)出版社.
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